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La dégradation de la qualité de l'air intérieur peut entraîner de nombreux effets sur la santé, allant de simple maux de tête à des affections respiratoires comme l'asthme. De nos jours, nous passons près 22 heures sur 24 à l'intérieur de lieux clos où nous sommes exposés à de nombreux polluants. Les composés organiques volatils (COV) représentent une part importante de cette contamination, avec plus d'une centaine de substances répertoriées. La présence de nombreuses sources d'émission conduit à une très grande hétérogénéité de la contamination. Ce travail de thèse a permis de proposer une nouvelle approche de classification des émissions, basée sur leurs variabilités spatio-temporelles. Le déploiement de cette approche dans différents environnements intérieurs (logements, piscines, milieu hospitalier) a conduit à (i) l'élaboration de stratégies d'échantillonnages, qui pourraient servir de base pour la mise en place de programmes de surveillance, (ii) l'estimation des concentrations de certains COV, et (iii) l'évaluation des principaux déterminants de la contamination.